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Page Personnelle de Loïc JOUBERT DORIOL

Ancien doctorant
Dynamique Réactionnelle

Institut Charles GERHARDT - CNRS 5253
Université Montpellier 2 - Bât.15 - CC 1501
Place Eugène Bataillon
34 095 Montpellier Cedex 5

Contact : Loic.Joubert-Doriol[at]univ-montp2.fr

Cette thèse concerne l’ouverture de cycle des spiropyranes (SP) et leur utilisation comme interrupteurs contrôlés par impulsions laser. Nous avons élaboré un modèle théorique pour étudier cette réaction photochimique et développer des stratégies de contrôle.

Les SP présentent des effets non adiabatiques impliquant un traitement quantique pour les électrons et les noyaux. L’approche multiconfigurationnelle dépendente du temps (MCTDH) est idéale car elle peut traiter des dynamiques quantiques impliquant plusieurs états électroniques. MCTDH a été appliqué avec succès aux calculs de spectres électroniques de systèmes montrant de forts effets non adiabatiques. Cependant, cette approche requiert au préalable les surfaces d’énergie potentielle (PES). Ces applications sont basées sur un modèle de couplage vibronique local de la PES à proximité du point de Franck-Condon (FC).

Contrairement aux calculs de spectres de photoabsorbtion impliquant souvent de courtes échelles de temps et de faibles déformations autour du point de FC, la simulation de réactions photochimiques requiert une représentation adéquate des mouvements de large amplitude. Ce modèle doit donc être rendu plus flexible.

Les modes normaux, utilisés dans le modèle standard, n’étant pas adaptés aux grandes déformations, nous avons choisi d’utiliser la méthode MCTDH en coordonnées curvilignes avec une reformulation systématique du modèle en coordonnées polysphériques afin d’obtenir une energie cinétique nucléaire séparable.

Même si le processus n’implique que l’état fondamental et le premier état excité, leurs configurations électroniques dominantes peuvent changer fortement le long de mouvements de grande amplitude. Nous avons donc développé une approche générale basée sur une étude systématique de quelques données ab initio pour générer le meilleur jeu d’états diabatiques d’un problème donné.

De premières applications au benzopyrane (chromophore des SP) ont montré un bon accord avec l’expérience.

Lien vers la page de mon directeur de thèse, Fabien Gatti : http://ctmm.icgm.fr/spip.php?rubriq...

Lien vers la page de mon co-encadrant de thèse, Benjamin Lasorne : http://ctmm.icgm.fr/spip.php?rubriq...